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费托合成是将煤、天然气或生物质产生的合成气(CO和H2的混合物)转化为清洁燃料和高附加值化学品(如烯烃、汽油、柴油)的有效方法。虽然钴和铁基催化剂已在工业上用于费托合成,但由于钴基催化剂具有高催化活性和低水煤气变换活性,因此被广泛认为是用于生产液体燃料的GTL(气转液)和BTL(生物质转液)技术的最佳选择。然而,在其广泛的工业化过程中,高活性和长链烃选择性仍然是非常具有挑战性的。近年来,由两种不同金属原子相互结合或随机分离分散的双原子位催化剂(DASC)引起了人们对多相催化的极大兴趣。相邻的两个异核原子通常表现出本质上不同的电子性质、配位环境、与载体的相互作用等,更有机会通过电子轨道的相互作用来调整d带中心,优化不同中间体的吸附能。因此,DASC在提高费托合成的本证活性和长链烃选择性方面具有很大的潜力。
基于DASC的优点和对费托合成研究的不足,温州大学孟格博士课题组与山西煤化所陈建刚教授、中国科学院大学杜世萱教授以及清华大学李亚栋院士课题组合作合成了Ru1Zr1/Co DASC,该催化剂在200℃下表现出3.8×10-2s-1的高翻转频率(TOF)和80.7%的C5+选择性,这远高于Co、Zr1/Co和Ru1/Co对应的值。密度泛函理论(DFT)计算表明Ru/Zr原子在Co NPs上的界面可以协同作用促进链生长,降低C-O断裂势垒。该工作为高性能费托合成和其他工业催化过程的DASC设计提供了新的机会。这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society(DOI:10.1021/jacs.2c09168)。温州大学化材学院孟格博士为通讯作者之一。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09168